Fils de Michel TOUSSAINT, médecin principal de la marine, et de Marie Thérèse BIGEAULT. Frère de Maurice Toussaint LE GRAIN (1857-1916 ; X 1876).
Marié à Mlle BENAZE, petite-fille de Pierre Léon LOUVAIN-PESCHELOCHE (X 1827). Sa fille unique, Yvonne, née en 1885, épouse Jacques Marie Marcel ULRICH.
Ancien élève de l'Ecole polytechnique (promotion 1880, sorti classé 24 sur 205 élèves). Corps des ponts et chaussées.
Sous-directeur, puis Directeur (par intérim) des Chemins de fer de l'Etat.
1/1/1917 : Ingénieur général des ponts et chaussées de 2ème classe hors cadres, puis de 1ère classe le 1/1/1921.
1/6/1920 : Directeur de l'Ecole des ponts et chaussées.
1/7/1906 - 1/11/1912 : Professeur suppléant de chemins de fer à l'Ecole des mines de Paris
1/11/1912 - 1929 : professeur titulaire de chemins de fer